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Oxygen vacancy induced metal-support interaction in the Au-Cu promoted In2O3 catalyst for enhanced CO2 hydrogenation to methanol 认领 引用 被引量:1
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作者 Rui Zou Menghui Liu +5 位作者 Linlin Wu Chenyang Shen Zhuoshi Li Xinbin Ma Maoshuai Li Chang-jun Liu 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2026年第2期852-863,I0018,共12页
The preparation and application of supported gold and copper catalysts are fundamentally and practically very important.Herein,we confirm that the Au-Cu promoted In2O3 catalyst demonstrates a significant electro... The preparation and application of supported gold and copper catalysts are fundamentally and practically very important.Herein,we confirm that the Au-Cu promoted In2O3 catalyst demonstrates a significant electronic metal-support interaction(EMSI),which plays a critical role in CO2 hydrogenation to methanol and leads to significantly improved activity,compared to the mono-metallic Au and Cu promoted In2O3catalysts.This interaction arises from electron transfer between the oxygen deficient In2O3 support and the bimetallic clusters,rendering both Au and Cu clusters positively charged.The presence of Cu3+stabilizes and optimizes the content of oxygen vacancies,leading to a more pronounced positive charge on Au clusters(Au3+).The ability to activate H2 is thus enhanced.CO adsorption on Au-Cu/In2O3 is also stronger than Au/In2O3.This results in higher methanol selectivity of Au-Cu/In2O3,with which CO hydrogenation pathway is taken for CO2 hydrogenation to methanol.The enhanced H2 activation and stronger CO adsorption over Au-Cu/In2O3 are key factors in boosting the activity for methanol formation from CO2hvdrogenation. 展开更多
关键词 EMSI Au Cu In2O3 CO2hydrogenation Methanol
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TiO2/Au复合纳米线结构材料的制备与光热性能 认领 引用
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作者 宋小瑛 方鈴鈞 +3 位作者 孔子文 王正意 郑在昇 汪培 《复合材料学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2026年第3期1775-1783,共9页
二氧化钛(TiO2)作为钛的氧化物半导体材料,由于化学性质稳定、高折射率及无毒等特点,被广泛应用于光收集。但是,TiO2因固有宽带隙的缘故,只对紫外光波段有较强的响应。本文采用水热合成及磁控溅射工艺在碳布纤维表面构筑了一种二... 二氧化钛(TiO2)作为钛的氧化物半导体材料,由于化学性质稳定、高折射率及无毒等特点,被广泛应用于光收集。但是,TiO2因固有宽带隙的缘故,只对紫外光波段有较强的响应。本文采用水热合成及磁控溅射工艺在碳布纤维表面构筑了一种二氧化钛纳米线与金纳米颗粒的复合纳米线结构(TiO2/Au NWs),结合二氧化钛纳米线的陷光效应与金纳米颗粒的局域表面等离激元效应,提升TiO2材料在全光谱(200 nm至2500 nm)范围的光吸收及光热转换性能。通过结构及组分的调控获得了具有高效宽带光吸收及光热转换性能的TiO2/Au复合纳米线结构材料,其在全光谱(200 nm至2500 nm)范围光吸收率均高于90%,太阳光吸收率达到约95%,一个太阳光强辐照下表面温度达到约76℃。该TiO2/Au复合纳米线结构设计能够有效拓展TiO2材料的吸收光谱,提升其光热性能及光催化性能,推动TiO2材料在太阳能光热及光催化领域的应用。 展开更多
关键词 二氧化钛纳米线 金纳米颗粒 陷光效应 局域表面等离激元效应 光吸收 光热转换
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Fe3O4/TiO2/Au复合纳米材料的合成及光催化降解农药福美双 认领 引用 被引量:1
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作者 付夏婕 吴睿 +4 位作者 李雪维 刘存芳 王玉琳 李亚鹏 王恒博 《稀有金属与硬质合金》 CAS CSCD 北大核心 2026年第3期116-126,共11页
采用共沉淀法合成Fe3O4纳米颗粒,并以Fe3O4为核负载TiO2,形成Fe3O4/TiO2复合纳米材料。同时采用氧化还原法合成纳米金,并在胺基作用下将其负载到Fe3O4/TiO2表面,形成具有三层结构的多功能Fe3O4/... 采用共沉淀法合成Fe3O4纳米颗粒,并以Fe3O4为核负载TiO2,形成Fe3O4/TiO2复合纳米材料。同时采用氧化还原法合成纳米金,并在胺基作用下将其负载到Fe3O4/TiO2表面,形成具有三层结构的多功能Fe3O4/TiO2/Au复合纳米材料。通过X射线衍射仪(XRD)、紫外-可见分光光度计(UV-Vis)、红外光谱仪(FTIR)对合成产物的晶相、特征吸收峰和表面化学键进行表征,证实其为Fe3O4/TiO2/Au复合纳米材料。将制备的Fe3O4/TiO2/Au复合纳米材料作为光催化剂,研究其在光照条件下对农药福美双的催化降解效果,探讨了不同因素对福美双催化降解效果的影响。结果表明,对于10 mL的福美双溶液,最优光催化降解条件为光催化剂Fe3O4/TiO2/Au用量10 mg,助催化剂过硫酸氢钾(PMS)用量10 mg以及福美双溶液初始浓度30 mg/L、pH值6。在此最优条件下,福美双最大降解率达76.40%,且该降解过程符合一级反应动力学模型。所制备Fe3O4/TiO2/Au复合纳米材料有望作为催化剂用于实际样品中农药的降解。 展开更多
关键词 磁性复合纳米材料 Fe3O4/TiO2/Au 农药残留 福美双 光催化降解 吸光度
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Theoretical Study of Dehydrogenation Reaction Mechanism on Cu10/TiO2,Au10/TiO2,Au8Cu2/TiO2,or Cu1/Au8Cu2/TiO2Surfaces 认领 引用
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作者 Hongwei Li Ruimin Wang +2 位作者 Caifang Han Bo Ren Hongjun Fan 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE EI CAS CSCD 2026年第2期225-232,I0069-I0071,I0170,共8页
Comprehensive analysis of the connection be-tween surface metal species and the mechanism of hydrogen(H2)generation on TiO2provides important new information for the develop-ment of more effective catalysts for ... Comprehensive analysis of the connection be-tween surface metal species and the mechanism of hydrogen(H2)generation on TiO2provides important new information for the develop-ment of more effective catalysts for H2 produc-tion.We have systematically investigated the mechanism of catalytic H2 generation on the Cu10/TiO2,Au10/TiO2,Au8Cu2/TiO2and Cu1/Au8Cu2/TiO2surfaces using density func-tional theory.Our results demonstrate an O-Hδ+···Hδ−-M type transition state for H2 production,and the Au8Cu2(0.54 eV)bimetal-lic cluster catalyst exhibits more activity in comparison to the Cu10(0.63 eV)and Au10(0.88 eV)cluster catalysts on the TiO2surface.On the Cu1/Au8Cu2/TiO2surface,we found that Au8Cu2clusters act as electron donors,while Cu single atom acts as an electron acceptor.Therefore,the Au8Cu2bimetallic catalyst has a low energy barrier(0.58 eV)in the reductive reaction of H2 production in water,but Cu single atom as the catalytic center has a higher en-ergy barrier(1.49 eV).This implies that bimetallic catalysts may be able to catalyze the wa-ter dehydrogenation reaction more successfully,which would be important knowledge for comprehending and refining the photocatalytic H2 generation process. 展开更多
关键词 TiO2surface Metal cluster Dehydrogenation Cu Au Bimetallic catalyst Den-sity functional theory
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Ligand-shell engineering of a Au25 nanocluster boosting CO2 electroreduction to syngas with tunable range proportion 认领 引用
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作者 Bowen Li Changlin Lin +4 位作者 Qi Wang Yongfeng Lun Jun Fang Shuqin Song Yi Wang 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2026年第8期396-409,共14页
Au nanoclusters(NCs)with atomic-level precision represent an ideal model catalyst enabling efficient CO2-to-chemical conversion,yet the catalytic performance of distinct active sites in Au NCs remains poorly unders... Au nanoclusters(NCs)with atomic-level precision represent an ideal model catalyst enabling efficient CO2-to-chemical conversion,yet the catalytic performance of distinct active sites in Au NCs remains poorly understood.In this work,ligand-shell engineering has been successfully carried out through a"ligand-stripping pyrolysis"strategy to obtain modified Au25 NCs for electrocatalytic CO2 reduction reaction(eCO2RR).Significantly,in situ pyrolysis techniques and structural characterization identify that the exposure of S/Au active sites has been precisely controlled during the adjusted thermal decomposition of the Au NCs,which establishs a clear site-product relationship.The CO/H2 molar ratio can be precisely adjusted across an exceptionally wide range(0.26–25.47)–a span that encompasses key industrially relevant ratios,such as the 1:2 ratio optimal for Fischer-Tropsch synthesis.Molecular dynamics(MD)simulations quantitatively disclose the interaction trend between exposed S/Au sites and CO2.S sites exhibit a superior CO2 affinity,with the local CO2 concentration increasing as S-site density increases,thereby kinetically promoting eCO2RR.Theoretical calculations also reveal that S sites facilitate the stabilization of *CO2 and *CO intermediates and promote electron transfer.In contrast,Au sites are energetically more favorable for the hydrogen evolution reaction.This study establishes an ideal platform for investigating structure-performance relationships of atomically precise NCs and provides guidance for designing metal NCs-based catalysts. 展开更多
关键词 Au nanoclusters Ligand engineering Active sites Electrochemical CO2reduction reaction Syngas
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Au@Al2O3纳米颗粒的连续流制备及其表面增强拉曼散射性能 认领 引用
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作者 朱洪飞 张诗茹 林良良 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2026年第1期123-132,共10页
针对传统贵金属纳米材料制备过程存在步骤繁琐、使用化学还原剂等问题,提出微通道反应器耦合介质阻挡放电(DBD)等离子体的连续流合成策略。在微通道内利用等离子体还原HAuCl4为纳米金,与Al2O3复合生成Au@Al2O3,并探究了H... 针对传统贵金属纳米材料制备过程存在步骤繁琐、使用化学还原剂等问题,提出微通道反应器耦合介质阻挡放电(DBD)等离子体的连续流合成策略。在微通道内利用等离子体还原HAuCl4为纳米金,与Al2O3复合生成Au@Al2O3,并探究了HAuCl4浓度、停留时间和等离子体功率等因素对产物的影响。结果表明,较优合成条件:HAuCl4浓度为0.5 mmol·L-1、停留时间为6 s、等离子体功率为5.5 W。基于Au@Al2O3纳米颗粒制备的表面增强拉曼散射(SERS)基底对不同化合物均呈现高灵敏、高稳定的检测性能。其中,对罗丹明B的检测下限低至10−12 mol·L-1,且在10−4~10−12 mol·L-1内可实现其定量检测。研究成果为功能纳米材料的高效可控制备提供了借鉴。 展开更多
关键词 微反应器 等离子体 过程强化 Au@Al2O3纳米颗粒 表面增强拉曼散射
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Cu2O/Au微纳结构的制备和可见光光催化性能研究 认领 引用
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作者 图雅 王文忠 《首都师范大学学报(自然科学版)》 2026年第4期21-25,69,共5页
以葡萄糖为还原剂、乙二胺四乙酸为形貌控制剂,采用室温液相法制备Cu2O微球。随后,以柠檬酸钠为还原剂,在室温液相条件下于Cu2O微球表面生长Au纳米颗粒,成功制备出Cu2O/Au微纳结构。利用X射线粉末衍射(XRD)对样品的物相组成进... 以葡萄糖为还原剂、乙二胺四乙酸为形貌控制剂,采用室温液相法制备Cu2O微球。随后,以柠檬酸钠为还原剂,在室温液相条件下于Cu2O微球表面生长Au纳米颗粒,成功制备出Cu2O/Au微纳结构。利用X射线粉末衍射(XRD)对样品的物相组成进行表征,利用扫描电子显微镜(SEM)分析了微纳结构的形貌和尺寸。光催化性能研究表明,在可见光照射90 min后,Cu2O/Au微纳结构对甲基橙(MO)的降解率高达87%。基于Cu2O和Au界面形成的异质结结构,对该微纳结构的光催化性能增强机制进行分析与阐述。 展开更多
关键词 Cu2O/Au 微纳结构 异质结 可见光光催化性能
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基于Au-CeO2-CdSe纳米颗粒电致化学发光检测环境水中的重金属离子 认领 引用
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作者 来庆龙 方显 +3 位作者 朱逸玟 万香均 刘守清 朱孟娇 《分析试验室》 EI CAS CSCD 北大核心 2026年第3期323-329,共7页
基于共振能量转移(RET)增强电致化学发光(ECL)信号的原理,设计并制备了一种新型Au-CeO2-CdSe纳米粒子,并在5种不同金属离子存在时,系统比较了它们的ECL信号变化与CeO2-CdSe纳米粒子的性能。结果表明,锌离子和铁离子可以使2种纳米... 基于共振能量转移(RET)增强电致化学发光(ECL)信号的原理,设计并制备了一种新型Au-CeO2-CdSe纳米粒子,并在5种不同金属离子存在时,系统比较了它们的ECL信号变化与CeO2-CdSe纳米粒子的性能。结果表明,锌离子和铁离子可以使2种纳米粒子的ECL信号均增强,而钙离子会导致其ECL信号淬灭。利用Au-CeO2-CdSe纳米粒子对环境水体中的铅离子含量进行测定,线性范围为0~10 nmol/L,检测限为1.698 nmol/L。鉴于其优异的ECL响应和选择性,该类多功能复合纳米颗粒在环境监测应用中检测重金属离子具有很大的前景。 展开更多
关键词 电致化学发光 CdSe量子点 Au-CeO2纳米颗粒 重金属离子检测 淬灭效应
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Au负载量对TiO2/Au光阳极光吸收能力的影响研究 认领 引用
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作者 聂宗昊 闫伯涵 +1 位作者 祝孝栋 李秀玉 《应用物理》 2026年第5期456-464,共9页
为了研究Au负载量对TiO2/Au光阳极的光吸收能力的影响,本文采用水热法和柠檬酸钠还原法制备了TiO2/Au材料,通过刮涂法制备光阳极。利用紫外–可见吸收、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)等手段对不同Au负载量的TiO2/Au材料和TiO2/A... 为了研究Au负载量对TiO2/Au光阳极的光吸收能力的影响,本文采用水热法和柠檬酸钠还原法制备了TiO2/Au材料,通过刮涂法制备光阳极。利用紫外–可见吸收、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)等手段对不同Au负载量的TiO2/Au材料和TiO2/Au光阳极进行表征分析。结果表明,Au负载量在1.0 wt%时,TiO2/Au光阳极的光吸收能力最佳;低于1.0 wt%时,Au负载量提高,TiO2/Au光阳极的光吸收能力也随之提高;高于1.0 wt%时,Au负载量提高,TiO2/Au光阳极的光吸收能力随之降低。 展开更多
关键词 光阳极 TiO2 Au纳米颗粒 N719染料
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飞碟状核壳Au@MnO2纳米粒子的制备及其对谷胱甘肽的比色检测 认领 引用 被引量:3
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作者 肖传豪 陈郑博 《稀有金属》 EI CAS CSCD 北大核心 2025年第12期1952-1958,共7页
纳米酶作为一种人工酶,与天然酶相比具有许多优点。谷胱甘肽(GSH)几乎存在于所有人体细胞中,在控制细胞氧化还原状态中起着至关重要的作用。谷胱甘肽浓度异常与许多疾病密切相关。因此,发展有效而灵敏的GSH检测方法至关重要。本文通过... 纳米酶作为一种人工酶,与天然酶相比具有许多优点。谷胱甘肽(GSH)几乎存在于所有人体细胞中,在控制细胞氧化还原状态中起着至关重要的作用。谷胱甘肽浓度异常与许多疾病密切相关。因此,发展有效而灵敏的GSH检测方法至关重要。本文通过一种简单的方法制备了分散良好的飞碟状核壳Au@MnO2纳米粒子,该纳米粒子具有类似氧化物酶催化活性,它可以催化3,3′,5,5′-四甲基联苯胺(TMB)和空气中的氧气发生氧化还原反应,650 nm处的吸光度发生改变,并伴有从无色到蓝色的颜色变化。在谷胱甘肽(GSH)的存在下,GSH与TMB的氧化产物(oxTMB)反应,成功地抑制了MnO2与TMB之间的反应,导致溶液在650 nm处的吸光度降低,溶液蓝色变浅。Au@MnO2-TMB-O2系统对谷胱甘肽检测显示出出色的灵敏度和选择性,溶液的吸光度和谷胱甘肽浓度呈现良好的线性范围(1 nmol·L-1~50μmol·L-1),检测下限为0.79 nmol·L-1。该比色传感策略还实现了对人体血清中谷胱甘肽的灵敏、快速和环保检测,在疾病筛查方面显示出巨大潜力。 展开更多
关键词 比色 谷胱甘肽 Au@MnO2复合材料 纳米酶
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缺陷态TiO2−x-Au团簇复合结构设计实现高效可见光驱动CO2还原 认领 引用
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作者 肖立 岐少鹏 +5 位作者 周昆 薄雅楠 王秀林 姚辉超 戴若云 隋依言 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2025年第6期3062-3071,共10页
提高太阳光吸收能力和电荷分离效率对TiO2基光催化剂实现高效CO2光还原具有重要意义。通过在TiO2纳米片同步引入氧空位和Au团簇,构建了TiO2−x-Au团簇。TiO2−x与Au团簇之间的协同作用增强了可见光吸收、光诱导电荷分离和... 提高太阳光吸收能力和电荷分离效率对TiO2基光催化剂实现高效CO2光还原具有重要意义。通过在TiO2纳米片同步引入氧空位和Au团簇,构建了TiO2−x-Au团簇。TiO2−x与Au团簇之间的协同作用增强了可见光吸收、光诱导电荷分离和迁移过程,这对促进CO2光转化具有重要意义。合成的TiO2−x-Au团簇增强了光催化CO2还原为CO的能力,其中TiO2−x-Au4.985团簇的光催化性能最好,CO产率9.45μmol/(g·h)明显优于纯TiO2−x和TiO2。本研究为开发新型TiO2基光催化剂提供了新的见解和启示。 展开更多
关键词 复合结构 TiO2−x Au团簇 光催化CO2还原
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有序Au/TiO2纳米复合结构阵列的可控构筑及物性探究 认领 引用
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作者 游奥骐 欧阳志勇 +3 位作者 郑唯璐 陈倩 张洪华 王雪杨 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2025年第11期160-163,168,共4页
采用磁控溅射沉积技术结合旋涂与热处理法,制备了有序Au/TiO2纳米复合结构阵列。探讨了TiO2前驱液浓度、Au薄膜沉积厚度、热处理温度对Au/TiO2纳米复合结构阵列微观结构和物理特性的影响。利用扫描电子显微镜(SEM)分析样品表... 采用磁控溅射沉积技术结合旋涂与热处理法,制备了有序Au/TiO2纳米复合结构阵列。探讨了TiO2前驱液浓度、Au薄膜沉积厚度、热处理温度对Au/TiO2纳米复合结构阵列微观结构和物理特性的影响。利用扫描电子显微镜(SEM)分析样品表面微观形貌、紫外-可见分光光度计分析样品表面等离子体共振(SPR)峰与周期性衍射峰变化、接触角测定仪测试样品表面润湿性。结果表明:当前驱液中C16H36O4Ti与C2H5OH摩尔比为1∶100、Au膜沉积时间为100s、热处理温度为800℃时所构筑的Au/TiO2纳米复合结构阵列形貌最佳,且具有显著的紫外吸收峰以及良好的亲水性。 展开更多
关键词 Au/TiO2 碗状结构 有序阵列 旋涂法 SPR峰
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Effects of nanosized Au on the interface of zinc phthalocyanine/TiO2for CO2photoreduction 认领 引用
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作者 Linlu Bai Wensen Li +5 位作者 Xiaoyu Chu Haochun Yin Yang Qu Ekaterina Kozlova Zhao-Di Yang Liqiang Jing 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 2025年第2期418-422,共5页
The interface modulation significantly affects the photocatalytic performances of supported metal phthalocyanines(MPc)-based systems.Herein,ZnPc was loaded on nanosized Au-modified TiO2nanosheets(Au-T)to obtain wid... The interface modulation significantly affects the photocatalytic performances of supported metal phthalocyanines(MPc)-based systems.Herein,ZnPc was loaded on nanosized Au-modified TiO2nanosheets(Au-T)to obtain wide-spectrum ZnPc/Au-T photocatalysts.Compared with large Au NP(8 nm)-mediated ZnPc/Au-T photocatalyst,ultrasmall Au NP(3 nm)-mediated one shows advantageous photoactivity,achieving 3-and 10-fold CO2conversion rates compared with reference ZnPc/T and pristine TiO2nanosheets,respectively.Employing monochromatic beam-assisted surface photovoltage and photocurrent action,etc.,the introduction of ultrasmall Au NPs more effectively facilitates intrinsic interfacial charge transfer.Moreover,ZnP c molecules are found more dispersed with the existence of small Au NPs hence exposing abundant Zn2+sites as the catalytic center for CO2reduction.This work provides a feasible design strategy and renewed recognition for supported MPc-based photocatalyst systems. 展开更多
关键词 Supported MPc photocatalyst Au nanoparticle Interface modulation Charge separation CO2photoreduction
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基于Au纳米柱Cs2Ag-BiBr6光电探测器的研究 认领 引用
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作者 孙堂友 陈均丽 +5 位作者 李海鸥 江玥 邓兴 陈赞辉 邹琦萍 诸葛业琴 《桂林电子科技大学学报》 2025年第2期166-174,共9页
无铅双钙钛矿材料Cs2Ag-BiBr6由于其良好的稳定性和优异的光电性能,在光电探测应用领域具有广泛应用。然而,由于Cs2Ag-BiBr6薄膜的载流子输运性能力差,限制了其在光电探测器的进一步应用。因此,通过低成本且简易的自组装PS... 无铅双钙钛矿材料Cs2Ag-BiBr6由于其良好的稳定性和优异的光电性能,在光电探测应用领域具有广泛应用。然而,由于Cs2Ag-BiBr6薄膜的载流子输运性能力差,限制了其在光电探测器的进一步应用。因此,通过低成本且简易的自组装PS纳米球制备周期性纳米柱结构,并在其表面沉积一层Au纳米柱以调控局域电场分布,利用低压辅助一步旋涂法旋涂Cs2Ag-BiBr6薄膜制备Cs2Ag-BiBr6光电探测器。实验结果表明,Au纳米柱增强了Cs2Ag-BiBr6薄膜的载流子分离效率,提高了Cs2Ag-BiBr6光电探测器的光电输出效率。相比于传统的Si/Au/Cs2Ag-BiBr6/Au平板结构器件,Au纳米柱结构的Cs2Ag-BiBr6光电探测器在365 nm和405 nm波长的入射光照射下表现出优异的响应性能,其响应时间分别为87 ms/88 ms和85 ms/85ms。此外,在5 V电压和405 nm激发光源条件下,该器件响应度、比探测率和外量子效率分别为0.03 A·W-1、9.1×109Jones、8.5×10-11%,分别提高了83%、28倍和108倍。研究结果表明.,基于Au纳米柱Cs2Ag-BiBr6光电探测器可为未来高性能钙钛矿光电探测器的研究提供一种新思路。 展开更多
关键词 Cs2Ag-BiBr6薄膜 光电探测器 Au纳米柱 自组装 PS纳米球刻蚀
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High-density Au-OV synergistic sites boost tandem photocatalysis for CO2 hydrogenation to CH3OH 认领 引用 被引量:2
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作者 Xingjuan Li Yuhao Guo +5 位作者 Qinhui Guan Xiao Li Lulu Zhang Weiguang Ran Na Li Tingjiang Yan 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2025年第2期303-314,共12页
The production of renewable methanol(CH3OH)via the photocatalytic hydrogenation of CO2 is an ideal method to ameliorate energy shortages and mitigate CO2 emissions:however,the highly selective synthesis of me... The production of renewable methanol(CH3OH)via the photocatalytic hydrogenation of CO2 is an ideal method to ameliorate energy shortages and mitigate CO2 emissions:however,the highly selective synthesis of methanol at atmospheric pressure remains challenging owing to the competing reverse water-gas shift(RWGS)reaction.Herein,we present a novel approach for the synthesis of CH3OH via photocatalytic CO2 hydrogenation using a catalyst featuring highly dispersed Au nanoparticles loaded on oxygen vacancy(OV)-rich molybdenum dioxide(MoO2),resulting in a remarkable selectivity of 43.78%.The active sites in the Au/MoO2 catalyst are high-density Au-oxygen vacancies,which synergistically promote the tandem methanol synthesis via an initial RWGS reaction and subsequent CO hydrogenation.This work provides comprehensive insights into the design of metal-vacancy synergistic sites for the highly selective photocatalytic hydrogenation of CO2 to CH3OH. 展开更多
关键词 CO2hydrogenation Tandem catalysis Methanol Au/MoO2 Photocatalysis
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Defect-coordinated Au nanoparticles in carbon nitride for efficient piezo-photocatalytic hydrogen peroxide production 认领 引用
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作者 Na Tian Chaofan Yuan +5 位作者 Tong Zhou Wenying Yu Yinghui Wang Na Zhang Yihe Zhang Hongwei Huang 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2026年第2期272-283,共12页
Hydrogen peroxide(H2O2),a versatile green oxidant and energy carrier,faces production challenges due to the energy-intensive anthraquinone process.Photocatalytic H2O2synthesis via the two-electron oxygen r... Hydrogen peroxide(H2O2),a versatile green oxidant and energy carrier,faces production challenges due to the energy-intensive anthraquinone process.Photocatalytic H2O2synthesis via the two-electron oxygen reduction reaction(2e–ORR)offers a sustainable alternative,but its efficiency is limited by sluggish charge transfer and insufficient active sites.Here,we design a dual-modulation strategy that combines defect-induced electronic tuning with piezoelectric polarization to enhance surface catalytic processes.Specifically,anchoring Au nanoparticles on N-deficient graphitic carbon nitride(CNNv-Au)allows N vacancies to modulate the electronic structure of the Au nanoparticles,increasing the proportion of electron-deficient Auδ+sites and enhancing Au–O2interactions,while the piezoelectric field simultaneously facilitates charge separation and directs electrons toward the adsorbed O2molecules.In-situ X-ray photoelectron spectroscopy(XPS)under simulated catalytic conditions revealed a 0.5 eV Au 4f shift toward higher binding energy,confirming enhanced electron transfer from Auδ+sites to adsorbed O2under light irradiation.Synergistic effects of these modifications elevate the H2O2production rate from 247.0 to 1788.5μmol g‒1 h‒1,a 7.2-fold enhancement.Combined XPS,electron paramagnetic resonance,density functional theory,and in-situ diffuse reflectance infrared Fourier transformed spectroscopy analyses confirm that N vacancies induce local polarization of Au sites,optimizing O2activation and intermediate stabilization.This work demonstrates a dual modulation strategy,defect-induced electronic tuning and piezoelectric polarization,to enhance surface catalytic processes,providing a blueprint for efficient photocatalytic H2O2generation. 展开更多
关键词 H2O2production Carbon nitride N vacancy Au nanoparticles Piezo-photocatalysis
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Au/CeO2(111)表面吸附的电荷转移特性 认领 引用 被引量:1
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作者 田馨 舒鹏丽 +13 位作者 张珂童 曾德超 姚志飞 赵波慧 任晓森 秦丽 朱强 魏久焱 温焕飞 李艳君 菅原康弘 唐军 马宗敏 刘俊 《物理学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2025年第5期39-50,共12页
Au/CeO2(111)作为一种重要的催化剂体系,在催化氧化、水气转换反应等多个领域展现出优异的催化性能.为了深入揭示其催化机理,特别是在原子尺度上理解活性组分的相互作用.本文采用密度泛函理论(DFT+U)计算方法,构建了Au/CeO2(111)... Au/CeO2(111)作为一种重要的催化剂体系,在催化氧化、水气转换反应等多个领域展现出优异的催化性能.为了深入揭示其催化机理,特别是在原子尺度上理解活性组分的相互作用.本文采用密度泛函理论(DFT+U)计算方法,构建了Au/CeO2(111)体系的原子尺度模型,通过计算该模型的吸附能、差分电荷密度、巴德电荷以及态密度,揭示了Au/CeO2(111)的表面吸附行为.在CeO2(111)的平面区域内,经过结构弛豫与优化,确定了5个Au吸附位点.其中最为稳定的吸附位点并非传统上认为的氧顶位,而是氧-氧桥位.在这种吸附构型下,电荷从Au向Ce4+转移,导致Ce4+被还原为Ce3+,伴随着显著的电荷转移现象.过去的研究更多地关注了平面区域的吸附行为,而忽视了台阶边缘区域在催化过程中的重要性.因此,本研究进一步扩展了研究范围,深入探讨了4种不同台阶结构对Au吸附的影响,其中,Type II*和Type III台阶因高度欠配位的Ce原子增强了对Au原子的吸附,特别是Type III台阶通过显著的电荷转移成为Au的首选吸附位点.本研究通过构建更全面的Au/CeO2模型,突破了以往仅关注平面吸附的局限性,揭示了Au/CeO2在台阶边缘的吸附机制,为深入理解Au/CeO2(111)的催化机理提供了新的视角. 展开更多
关键词 Au/CeO2(111) 电荷转移 吸附能 第一性原理计算
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Enhancing CO2 photoreduction on Au@CdZnS@MnO2 hollow nanospheres via electron configuration modulation 认领 引用 被引量:1
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作者 Xiaofeng Sun Tao Xian +3 位作者 Chenyang Sun Junqin Zhang Guorong Liu Hua Yang 《Journal of Materials Science & Technology》 SCIE EI CAS CSCD 2025年第25期256-268,共13页
Recently, the noble metal Au has been widely applied as the cocatalyst for improving the photocatalytic reduction of CO2. However, the metallic Au exhibits weak adsorption strength towards CO2 due to its intrins... Recently, the noble metal Au has been widely applied as the cocatalyst for improving the photocatalytic reduction of CO2. However, the metallic Au exhibits weak adsorption strength towards CO2 due to its intrinsic electronic structure with d-orbitals fully filled, thus limiting the activation and reduction of CO2. To address this issue and maximize the photoreduction of CO2, herein we have designed Au@CZS@MO-400 triple-shelled hollow nanospheres by depositing Cd0.7Zn0.3S (CZS) on the outer surface of the MO-400 (MnO2 annealed at 400 ℃) hollow nanospheres and then Au nanoparticles on the CZS surface. It is manifested that the resultant 3%Au@CZS@MO-400 achieves a remarkably boosted photoreduction of CO2 with the CO/CH4 yield rates as high as 68.25/12.42 µmol g-1 h-1, increased by 3.7/1.5 times over MO-400 and 12.9/1.5 times over CZS. The combined analyses from X-ray photoelectron spectroscopy and density functional theory calculations confirm the creation of electron-deficient Auδ+ active sites by modulating their electron configuration by CZS, consequently decreasing the CO2-Au antibonding-orbital occupancy to reinforce the adsorption strength of CO2 onto the Au active sites and in turn boost the photoreduction of CO2. Moreover, it is demonstrated that the Au@CZS@MO-400 hollow nanospheres are quite efficient for supplying the Au cocatalyst with photoelectrons for CO2 reduction reactions due to the good energy band matching, unique hollow structure and high electron spin polarization of MO-400. This work provides important guidance for understanding and modifying photocatalysts to maximize their photoreduction of CO2. 展开更多
关键词 Au@CZS@MO-400 hollow nanospheres Au cocatalyst CO2-Au adsorption strength modification Spin polarization of MO-400 Photoreduction of CO2
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Au@Mg2+-Sn3O4/SnO2微米花的制备及其乙醇敏感性能研究 认领 引用
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作者 罗晴 李振宇 +3 位作者 颜贵龙 王犁 武元鹏 陈靖禹 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2025年第10期10162-10170,共9页
采用水热法和烧结技术相结合,成功的制备了Mg2+-Sn3O4/SnO2微米花。并通过紫外还原技术成功将Au纳米粒子附着在微米花表面,得到了Au@Mg2+-Sn3O4/SnO2微米花。SEM清晰的探测了微米花的生成演变过程,XRD和XPS分... 采用水热法和烧结技术相结合,成功的制备了Mg2+-Sn3O4/SnO2微米花。并通过紫外还原技术成功将Au纳米粒子附着在微米花表面,得到了Au@Mg2+-Sn3O4/SnO2微米花。SEM清晰的探测了微米花的生成演变过程,XRD和XPS分析表明Mg2+离子的引入可以有效抑制在高温烧结过程中Sn3O4向SnO2的相变,且其最佳掺杂量为3%(原子分数)。Au和Mg2+共掺杂能有效降低Sn3O4/SnO2在乙醇探测中的最佳工作温度,并增强响应,缩短响应和恢复时间,且实现了远程线性响应。 展开更多
关键词 Sn3O4/SnO2 Au-Mg2+双掺杂 乙醇 灵敏度
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Au纳米棒-WS2-水凝胶复合结构强耦合作用及其应变调控研究 认领 引用
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作者 方世豪 章轩硕 +3 位作者 骆骏声 蓝沛盛 温锦秀 曾炜 《光散射学报》 北大核心 2025年第4期643-651,共9页
光与物质强耦合作用是现代光学领域的关键研究方向,对量子信息处理、高灵敏度传感、光电器件等前沿技术的发展具有重要意义。本研究聚焦于二维过渡金属硫族化合物中的单层二硫化钨(WS2),实现了其与Au纳米棒在水凝胶基底上形成的复合... 光与物质强耦合作用是现代光学领域的关键研究方向,对量子信息处理、高灵敏度传感、光电器件等前沿技术的发展具有重要意义。本研究聚焦于二维过渡金属硫族化合物中的单层二硫化钨(WS2),实现了其与Au纳米棒在水凝胶基底上形成的复合结构的强耦合作用,获得Au纳米棒-WS2-水凝胶复合结构的拉比劈裂能高达103 meV,并满足强耦合判据条件。进一步利用双交联网络水凝胶的可逆形变特性,通过机械拉伸实现了对WS2光峰位和强度的调控,进而实现了该复合结构在应变调控下的强耦合效应。本研究证实了在室温条件下实现大拉比劈裂能和主动控制能力的强耦合体系的可行性,为强耦合体系的精确调控提供了创新思路,有望在柔性电子领域得到广泛应用。 展开更多
关键词 强耦合作用 表面等离激元 二维激子 Au纳米棒-WS2-水凝胶复合结构 应变调控
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