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Promoting effect and mechanism of neodymium on low-temperature selective catalytic reduction with NH3 over Mn/TiO2 catalysts 认领 引用 被引量：8
1
作者 Peng Wu Yaping Zhang +3 位作者 Ke Zhuang Kai Shen Sheng Wang Tianjiao Huang 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2020年第11期1215-1223,I0003,共9页
Series of Mn/TiO2 catalysts modified with various contents of Nd for low-temperature SCR were synthesized.It can be found that the appropriate amount of Nd can markedly reduce the take-off temperature of Mn/TiO2 catal... Series of Mn/TiO2 catalysts modified with various contents of Nd for low-temperature SCR were synthesized.It can be found that the appropriate amount of Nd can markedly reduce the take-off temperature of Mn/TiO2 catalyst to 80℃and NOx conversion is stabilized over 90%in the wide temperature range of 100-2600 C.0.1 Nd-Mn/Ti shows higher N2 selectivity and better SO2 resistance than Mn/Ti catalyst.The results reveal that Nd-doped Mn/TiO2 catalyst exhibits larger BET surface area and better dispersion of active component Mn2O3.XPS results indicate that the optimal 0.1 Nd-Mn/Ti sample possesses higher concentration of Mn4+and larger amount of adsorbed oxygen at the surface compared with the unmodified counterpart.In situ DRIFTS show that the surface acidity is evidently increased after adding Nd,especially,the Lewis acid sites,and the intermediate(-NH2)is more stable.The reaction mechanism over Mn/Ti and 0.1 Nd-Mn/Ti catalysts obey the Eley-Rideal(E-R)mechanisms under low temperature reaction conditions.H2-TPR results show that Nd-Mn/TiO2 catalyst exhibits better lowtemperature redox properties. 展开更多
关键词 Nd modification Mn/TiO2 catalyst Low-temperature Selective catalyst reduction Mechanism Rare earths
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Ce改性Fe-Mn/TiO2低温SCR脱硝催化剂硫中毒机理 认领 引用 被引量：8
2
作者 肖雨亭 吴鹏 +1 位作者 王玲 张亚平 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2019年第4期431-436,共6页
以Ce改性Fe-Mn/TiO2低温选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂为研究对象,通过活性测试和一系列表征技术对其低温抗硫性能及中毒机理进行探究。实验结果表明:当烟气中通入SO2体积分数在0.02%以下时,Fe0.1Ce0.07Mn0.4/TiO2催化剂呈现出良好的... 以Ce改性Fe-Mn/TiO2低温选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂为研究对象,通过活性测试和一系列表征技术对其低温抗硫性能及中毒机理进行探究。实验结果表明:当烟气中通入SO2体积分数在0.02%以下时,Fe0.1Ce0.07Mn0.4/TiO2催化剂呈现出良好的抗硫性,且停止通入SO2时催化剂的脱硝活性可恢复至初始水平;当通入SO2的体积分数增加至0.04%时,催化剂会发生不可逆失活。表征结果显示:(NH4)2SO4在催化剂表面的沉积和活性组分锰氧化物的硫酸化(生成MnSO4)是催化剂硫中毒的主要原因;中毒后的催化剂比表面积显著降低,氧化还原能力减弱;催化剂Lewis酸的酸性大幅度减弱是催化剂活性降低的重要原因。 展开更多
关键词 烟气脱硝 低温选择性催化还原(SCR) Ce改性Fe-Mn/TiO2催化剂 催化剂中毒 SO2
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Fe掺杂Mn/TiO_2低温脱硝催化剂的催化性能研究 认领 引用 被引量：16
3
作者 刘纳 何峰 +3 位作者 谢峻林 胡华 李凤祥 方德 《人工晶体学报》 CAS CSCD 北大核心 2017年第3期490-494,500,共5页
采用氧化沉淀-浸渍法制备了不同含量Fe掺杂的Fe-Mn/TiO_2低温脱硝催化剂,考察了催化剂在80~180℃范围内的脱硝能力并通过XRD、BET、TG、H_2-TPR、NH_3-TPD等测试手段,对催化剂的物理化学性质进行了表征。实验结果表明,Fe的加入并没有改... 采用氧化沉淀-浸渍法制备了不同含量Fe掺杂的Fe-Mn/TiO_2低温脱硝催化剂,考察了催化剂在80~180℃范围内的脱硝能力并通过XRD、BET、TG、H_2-TPR、NH_3-TPD等测试手段,对催化剂的物理化学性质进行了表征。实验结果表明,Fe的加入并没有改变Mn/TiO_2的主要晶相,仍是锐钛矿型的TiO_2,Mn Ox和FeO_x均以非晶态结构高度分散于载体表面,而且Fe的加入可以有效地改善催化剂的微观形貌、比表面积及表面酸性位点,从而提高其低温脱硝性能。Fe掺量在Fe/Ti为0.10时催化剂具有最佳性能,在120℃时脱硝率可达90%以上。 展开更多
关键词 氧化沉淀-浸渍 脱硝催化剂 Fe掺杂 Mn/TiO2
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脉冲放电协同Ag改性Mn-TiO_2/分子筛催化剂去除甲醛 认领 引用 被引量：3
4
作者 董冰岩 谢寅寅 +2 位作者 孙宇 江小华 王晖 《环境工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2017年第11期5930-5936,共7页
为进一步提高Mn-TiO_2/分子筛催化剂和等离子体协同的催化活性,增加CO2选择性,减少O3产量。以5A分子筛为催化剂载体,采用浸渍法并利用Ag改性制备了Ag-Mn-TiO_2/分子筛催化剂,并运用XRD、SEM、EDS和FT-IR等技术对催化剂进行了表征。在针... 为进一步提高Mn-TiO_2/分子筛催化剂和等离子体协同的催化活性,增加CO2选择性,减少O3产量。以5A分子筛为催化剂载体,采用浸渍法并利用Ag改性制备了Ag-Mn-TiO_2/分子筛催化剂,并运用XRD、SEM、EDS和FT-IR等技术对催化剂进行了表征。在针-板式高压脉冲反应器中研究了Ag的负载量与焙烧温度对Ag-Mn-TiO_2/分子筛催化剂的催化活性、CO2选择性和O3的产量的影响。结果表明:掺杂Ag后,促进Mn价态向+4价转变,提高了Mn-TiO_2/分子筛催化剂活性;焙烧温度为500℃时,Ag和Mn在分子筛上分布均匀,有利于Ag和Mn氧化物晶粒成长。当脉冲电压20 k V,Ag负载量为4%时,Ag-Mn-TiO_2/分子筛催化剂的甲醛去除率达到97.6%,O3浓度为99.4 mg·m-3,CO2选择性为50.2%。 展开更多
关键词 Ag/Mn/TiO2 脉冲放电 Ag改性 催化剂 CO2选择性
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煅烧温度对Mo-Mn/TiO_2催化剂脱硝脱汞活性的影响 认领 引用 被引量：4
5
作者 胡鹏 段钰锋 +6 位作者 陈亚南 丁卫科 李春峰 李娜 柳帅 刘猛 王双群 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第1期119-127,共9页
研究了浸渍法制备Mo-Mn/TiO_2(MMT)催化剂过程中煅烧温度(300℃、450℃、600℃、750℃)对Mo-Mn/TiO_2(MMT)催化剂协同脱硝脱汞活性的影响。结果表明,较低的煅烧温度更有利于MMT催化剂的协同脱硝脱汞性能,同时可有效降低SO_2对催化剂活... 研究了浸渍法制备Mo-Mn/TiO_2(MMT)催化剂过程中煅烧温度(300℃、450℃、600℃、750℃)对Mo-Mn/TiO_2(MMT)催化剂协同脱硝脱汞活性的影响。结果表明,较低的煅烧温度更有利于MMT催化剂的协同脱硝脱汞性能,同时可有效降低SO_2对催化剂活性的抑制作用,最佳煅烧温度为300℃。利用BET、XRD、H2-TPR、FTIR和XPS等表征手段对催化剂的理化性质进行了表征,结果表明较低的煅烧温度有利于提高催化剂中活性成分所占的比例,增加金属氧化物在TiO_2载体表面的分散度,提高催化剂的低温还原性能。随着煅烧温度的升高,催化剂的比表面积和孔容均逐渐减小,平均孔径先增大后减小,且在高温下发生烧结;MnO_2逐渐向Mn_2O_3转变,锐钛矿型TiO_2逐渐向金红石型转变,同时MoO_3由非晶态逐渐向晶态的转化,致使催化剂的协同脱硝脱汞活性下降。 展开更多
关键词 煅烧温度 选择性催化还原 Mo-Mn/TiO2 固定床 催化剂
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负载型Mn/TiO_2太阳光催化氧化三价砷的研究 认领 引用
6
作者 魏志钢 梁凯 +3 位作者 左俊辉 邹燕娣 潘湛昌 胡光辉 《工业安全与环保》 北大核心 2015年第9期5-8,共4页
通过溶胶凝胶法制备了泡沫镍负载Mn/Ti O2催化剂,并将其应用于太阳光氧化三价砷的研究,考察了Mn/Ti O2的摩尔比、Ti O2负载次数、溶液p H值及菲涅尔透镜的使用对氧化三价砷速度的影响。实验结果表明,Mn/Ti O2的最佳摩尔比为1%,4 h后三... 通过溶胶凝胶法制备了泡沫镍负载Mn/Ti O2催化剂,并将其应用于太阳光氧化三价砷的研究,考察了Mn/Ti O2的摩尔比、Ti O2负载次数、溶液p H值及菲涅尔透镜的使用对氧化三价砷速度的影响。实验结果表明,Mn/Ti O2的最佳摩尔比为1%,4 h后三价砷完全氧化为五价砷;Ti O2最佳的负载次数为2次;当溶液p H值为9时,催化剂催化氧化三价砷的速度最快,3 h三价砷完全氧化为五价砷;菲涅尔透镜的使用,显著地缩短催化剂氧化三价砷的时间;吸附剂-催化剂联用后,溶液体积20 L、三价砷质量浓度为100μg/L时,3.5 h后能将溶液中的砷全部去除。 展开更多
关键词 三价砷 Mn/TiO2 太阳光 光催化
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低温高活性NO氧化催化剂Mn-V-Ce/TiO2的制备与性能 认领 引用 被引量：17
7
作者 郑足红 童华 +2 位作者 童志权 张俊丰 黄妍 《过程工程学报》 EI CAS 北大核心 2008年第6期1204-1212,共9页
采用浸渍法制备了新型NO氧化催化剂Mn-V-Ce/TiO2,考察了组分配比、载体种类、焙烧温度等制备条件和反应温度、NO进口体积分数、O2含量、空速等操作条件对其催化活性的影响,对载体和催化剂分别进行了BET和XRD分析.结果表明,10%Mn-3%V2O5-... 采用浸渍法制备了新型NO氧化催化剂Mn-V-Ce/TiO2,考察了组分配比、载体种类、焙烧温度等制备条件和反应温度、NO进口体积分数、O2含量、空速等操作条件对其催化活性的影响,对载体和催化剂分别进行了BET和XRD分析.结果表明,10%Mn-3%V2O5-20%CeO2/TiO2在300℃焙烧6h得到的Mn-V-Ce/TiO2具有最佳催化氧化活性,NO体积分数500×10-6,O2体积分数10%;空速8000h-1、温度200℃或空速5000h-1、温度175℃条件下,出口NOx的氧化度(NO2/NOx)均达到50%～60%,NOx能取得最大的吸收效率;250℃、8000h-1时,氧化度可达74%;250℃、5000h-1时,氧化度可达86.6%. 展开更多
关键词 低温 高活性 Mn—V-Ce/TiO2 催化氧化 NO 制备
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Ho-modified Mn-Ce/TiO_2 for low-temperature SCR of NO_x with NH_3:Evaluation and characterization 认领 引用 被引量：29
8
作者 Wei Li Cheng Zhang +4 位作者 Xin Li Peng Tan Anli Zhou Qingyan Fang Gang Chen 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2018年第10期1653-1663,共11页
Low‐temperature selective catalytic reduction(SCR)of NO with NH3 was tested over Ho‐doped Mn–Ce/TiO2 catalysts prepared by the impregnation method.The obtained catalysts with different Ho doping ratios were charact... Low‐temperature selective catalytic reduction(SCR)of NO with NH3 was tested over Ho‐doped Mn–Ce/TiO2 catalysts prepared by the impregnation method.The obtained catalysts with different Ho doping ratios were characterized by Brunauer‐Emmett‐Teller(BET),X‐ray diffraction(XRD),temperature‐programmed reduction(H2‐TPR),temperature‐programmed desorption of NH3(NH3‐TPD),X‐ray photoelectron spectroscopy(XPS),and scanning electron microscopy(SEM).The catalytic activities were tested on a fixed bed.Their results indicated that the proper doping amount of Ho could effectively improve the low‐temperature denitrification performance and the SO2 resistance of Mn–Ce/TiO2 catalyst.The catalyst with Ho/Ti of 0.1 presented excellent catalytic activity,with a conversion of more than 90%in the temperature window of 140–220°C.The characterization results showed that the improved SCR activity of the Mn–Ce/TiO2 catalyst caused by Ho doping was due to the increase of the specific surface area,higher concentration of chemisorbed oxygen,higher surface Mn4+/Mn3+ratio,and higher acidity.The SO2 resistance test showed that the deactivating influence of SO2 on the catalyst was irreversible.The XRD and XPS results showed that the main reason for the catalyst deactivation was sulfates that had formed on the catalyst surface and that Ho doping could inhibit the sulfation to some extent. 展开更多
关键词 Mn–Ce–Ho/TiO2 Low‐temperature selective catalytic reduction Catalyst Holmium SO2
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SO_2 poisoning and regeneration of Mn-Ce/TiO_2 catalyst for low temperature NO_x reduction with NH_3 认领 引用 被引量：37
9
作者 盛重义 胡宇峰 +2 位作者 薛建明 王小明 廖伟平 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2012年第7期676-682,共7页
SO2 poisoning and regeneration of Mn-Ce/TiO2 catalyst prepared by a novel co-precipitation method for low temperature selective catalytic reduction （SCR） of NOx with ammonia were investigated in this study. When 700... SO2 poisoning and regeneration of Mn-Ce/TiO2 catalyst prepared by a novel co-precipitation method for low temperature selective catalytic reduction （SCR） of NOx with ammonia were investigated in this study. When 700 ppm SO2 was fed in, the Mn-Ce/TiO2 catalyst had good resistance to SO2, but the deactivation of Mn-Ce/TiO2 poisoned by SO2 still occurred. The NO conversion of Mn-Ce/TiO2 （the molar ra-tio of Ce to Ti is 0.075） catalyst decreased from 92.5% to 34.6% in 13 h. Characterizations of fresh and SO2-poisoned Mn-Ce/TiO2 catalysts were carried out by Brunauer-Emmett-Teller method （BET）, ion chromatography （IC）, X-ray photoelectron spectroscopy （XPS）, and X-ray diffraction （XRD）. The characterized results indicated that the deposition of sulfates and nitrates on the surface made the catalyst deactivated. Water washing, thermal regeneration and reductive regeneration were used to regenerate the deactivated Mn-Ce/TiO2. And water washing showed best performance on the regeneration of poisoned catalysts, especially with ultrasonic vibration. The Mn-Ce/TiO2 catalyst showed high stability under a series of deactivation-regeneration experiments for ten cycles. 展开更多
关键词 low temperature SCR Mn-Ce/TiO2 deactivation regeneration water washing rare earths
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SO_2对Mn-Ce/TiO_2低温SCR催化剂的毒化作用研究 认领 引用 被引量：18
10
作者 闫东杰 玉亚 +2 位作者 黄学敏 刘树军 刘颖慧 《燃料化学学报》 CSCD 北大核心 2016年第2期232-238,共7页
考察了SO_2对Mn-Ce/TiO_2低温脱硝催化剂活性的影响,利用XRD、BET、SEM和XPS对其毒化作用的原因进行分析。结果表明,SO_2对催化剂活性有明显的抑制作用,使NO_x去除率由84%降至42%左右。主要是SO_2的加入造成催化剂比表面积减小,孔径为5-... 考察了SO_2对Mn-Ce/TiO_2低温脱硝催化剂活性的影响,利用XRD、BET、SEM和XPS对其毒化作用的原因进行分析。结果表明,SO_2对催化剂活性有明显的抑制作用,使NO_x去除率由84%降至42%左右。主要是SO_2的加入造成催化剂比表面积减小,孔径为5-10 nm的孔数量减少,且催化剂晶相由锐钛矿型转化成金红石型结构,活性组分MnO_x发生晶化现象,破坏了Mn-Ti间的强相互作用。催化剂理化性质的变化造成吸附态氧转化为晶格氧的路径受阻、MnO_2含量减少和CeO_x储氧功能减弱,并且产生氧阻效应而使NO吸附和解吸受阻,造成催化剂活性降低。同时生成的硫酸铵盐在催化剂表面沉积,覆盖了催化剂表面的Lewis酸性位,使其对NH_3吸附能力减弱。 展开更多
关键词 低温SCR Mn-Ce/TiO2催化剂 SO2 毒化作用
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铁钴共掺杂的Mn-Ce/TiO_2催化剂低温SCR脱硝 认领 引用 被引量：17
11
作者 朱少文 沈伯雄 +1 位作者 池桂龙 张笑 《环境工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2017年第6期3633-3639,共7页
采用浸渍法制备了Fe和Co改性的Mn-Ce/TiO_2催化剂,研究了Fe和Co共同掺杂对催化剂脱硝及抗水抗硫性的影响。发现Fe和Co以1∶2摩尔比共同掺杂的催化剂具有最佳的脱硝活性。通过BET、XRD、XPS和FTIR等表征手段对其微观结构和抗毒性机理进... 采用浸渍法制备了Fe和Co改性的Mn-Ce/TiO_2催化剂,研究了Fe和Co共同掺杂对催化剂脱硝及抗水抗硫性的影响。发现Fe和Co以1∶2摩尔比共同掺杂的催化剂具有最佳的脱硝活性。通过BET、XRD、XPS和FTIR等表征手段对其微观结构和抗毒性机理进行研究,发现Fe和Co的掺杂能明显提高催化剂的比表面积和孔隙率,增强催化剂的氧化还原性能。Fe和Co的引入还能减少硫酸根离子和水分子在催化剂表面的累积,从而增强催化剂的抗水抗硫性能。 展开更多
关键词 低温SCR 铁钴 共掺杂 锰铈钛 催化剂
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Mn-Ce-Fe/TiO2低温催化还原NO的性能 认领 引用 被引量：26
12
作者 寻洲 童华 +1 位作者 黄妍 童志权 《环境科学学报》 CAS 北大核心 2008年第9期1733-1738,共6页
采用浸渍法制备了Mn-Ce-Fe/TiO2,研究了其组分配比、焙烧温度等制备条件和NO进口浓度、空速、O2含量、NH3/NO摩尔比等操作条件对Mn-Ce-Fe/TiO2上NH3低温还原NO活性的影响,并探讨了H2O、SO2对Mn-Ce-Fe/TiO2活性的影响.结果表明,Mn∶Fe∶C... 采用浸渍法制备了Mn-Ce-Fe/TiO2,研究了其组分配比、焙烧温度等制备条件和NO进口浓度、空速、O2含量、NH3/NO摩尔比等操作条件对Mn-Ce-Fe/TiO2上NH3低温还原NO活性的影响,并探讨了H2O、SO2对Mn-Ce-Fe/TiO2活性的影响.结果表明,Mn∶Fe∶Ce摩尔比为5∶2∶4、500℃下焙烧的Mn-Ce-Fe/TiO2在无H2O、SO2,NO体积分数为0.1%,空速为5000h-1,反应温度为130℃、O2含量为6%、NH3/NO摩尔比为1.1的条件下,NO转化率接近98%.Fe的加入大大提高了催化剂的单独抗水和同时抗硫抗水性能,130℃下,体积分数10%的H2O对该催化剂的活性基本没有影响,转化率保持在96%以上;通硫、水后的400min内,活性仅下降3%.单独通入SO2时,该催化剂中毒程度较深.该催化剂有望应用于基本不含SO2的燃气锅炉烟气和不含SO2的硝酸尾气等NOx工业废气的低温脱硝. 展开更多
关键词 Mn Ce Fe TiO2 NO 低温催化
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Mn掺杂TiO_2纳米材料的制备及可见光催化降解水中腐殖酸 认领 引用 被引量：7
13
作者 王菲凤 李丽丽 +2 位作者 吴春山 林智斌 朱爽 《环境工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2017年第8期4594-4600,共7页
以钛酸正丁酯为钛源,MnSO_4为锰源,采用溶胶-凝胶法,制备Mn-TiO_2光催化剂。经扫描电镜(SEM)、X射线粉末衍射(XRD)、光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射(UV-vis DRS)等手段进行表征,同时通过对水中腐殖酸(HA)的降解实验,探讨不同煅烧温... 以钛酸正丁酯为钛源,MnSO_4为锰源,采用溶胶-凝胶法,制备Mn-TiO_2光催化剂。经扫描电镜(SEM)、X射线粉末衍射(XRD)、光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射(UV-vis DRS)等手段进行表征,同时通过对水中腐殖酸(HA)的降解实验,探讨不同煅烧温度下制备Mn-TiO_2的可见光催化性能。结果表明,在350~500℃煅烧下制备的Mn-TiO_2均为锐钛矿型,其光响应范围可不同程度拓宽到可见光区;煅烧温度是影响可见光催化活性的重要因素,过高或过低都不利,400℃煅烧制备的Mn-TiO_2催化剂可见光活性最佳;投加此催化剂1 g·L-1,对初始浓度5 mg·L-1的HA水溶液可见光反应240min后,降解率达75.1%,且光催化反应过程符合准一级动力学,其表观速率常数为0.006 6 min-1。 展开更多
关键词 Mn掺杂 TiO2 煅烧温度 可见光催化 腐殖酸
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Mn-TiO_2催化剂烟气脱汞性能及反应机理 认领 引用 被引量：11
14
作者 于贤群 鲍静静 +1 位作者 姜小祥 杨宏旻 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2015年第13期3331-3337,共7页
采用溶胶凝胶法制备了二氧化钛和掺杂锰离子的二氧化钛(Mn(x)-Ti O2),利用BET比表面积测试仪,X射线衍射仪和X射线光电子能谱仪对催化剂进行表征分析。在模拟烟气条件下,利用制备的Mn(x)-Ti O2在自制固定床反应器中进行了催化氧化脱除Hg... 采用溶胶凝胶法制备了二氧化钛和掺杂锰离子的二氧化钛(Mn(x)-Ti O2),利用BET比表面积测试仪,X射线衍射仪和X射线光电子能谱仪对催化剂进行表征分析。在模拟烟气条件下,利用制备的Mn(x)-Ti O2在自制固定床反应器中进行了催化氧化脱除Hg0的实验研究。同时,也得到了烟气组分对催化剂脱汞性能的影响规律。结果表明,Mn的掺杂能提高催化剂的比表面积以及改善催化剂的孔隙结构;Mn的掺杂抑制Ti O2晶粒的生长;Mn在催化剂表面主要存在形式为MnO 2。结果表明,催化剂的脱汞性能随着Mn掺杂量的增加而提高;O2和NO对催化剂脱汞表现为促进作用,SO2和H2O对催化剂脱汞有抑制作用。在N2/SO2气氛下,SO2具有明显的抑制作用;而O2和NO能削弱SO2的抑制作用。提出了Mn(x)-Ti O2催化氧化单质汞的反应机理。 展开更多
关键词 锰掺杂 二氧化钛 脱汞 催化氧化 烟气
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Mn-Fe/TiO_2低温NH_3选择性还原NO催化活性及其反应机制 认领 引用 被引量：32
15
作者 吴碧君 刘晓勤 +1 位作者 肖萍 王述刚 《中国电机工程学报》 EI 北大核心 2007年第17期51-56,共6页
采用共沉淀沉积法制备了Mn-Fe/TiO2NH3选择性催化还原(SCR)NO催化剂,80℃时即获得了92.5%的NOx转达化率,在(H2O)=6%和(SO2)=0.01%条件下120℃时转达化率保持在95%以上。X衍射光谱(XRD)结果表明,Fe2O3与与MnO2存在相互作用,两者均匀... 采用共沉淀沉积法制备了Mn-Fe/TiO2NH3选择性催化还原(SCR)NO催化剂,80℃时即获得了92.5%的NOx转达化率,在(H2O)=6%和(SO2)=0.01%条件下120℃时转达化率保持在95%以上。X衍射光谱(XRD)结果表明,Fe2O3与与MnO2存在相互作用,两者均匀地分散在载体TiO2表面。傅立叶转换红外(FT-IR)及原位红外(SituIR)光谱分析得出反应机理为:Fe2O3为助催化剂,NH3主要以-NH2形式吸附在MnO2的Lewis酸中心上,与NO生成中间产物NH2NO,再分解成最终产物N2和H2O;少量以NH4+形式吸附在Brnst酸中心上。O2能同时增加Lewis酸中心和Brnst酸中心形成中间产物的途径。 展开更多
关键词 NH3选择性催化还原NO 低温选择性催化还原 Mn-Fe/TiO2 红外光谱 反应机制
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焙烧温度对Mn/Al_2O_3-TiO_2催化剂结构及氧化NO性能的影响 认领 引用 被引量：9
16
作者 牟一蒙 梁红 +3 位作者 李树华 吴少涛 陈姚 于欣伟 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第4期602-608,共7页
采用溶胶凝胶法和浸渍法制备10%Mn/Al_2O_3-TiO_2催化剂,借助TPO、XRD、O_2-TPD、Raman、XPS等手段,考察焙烧温度(450~650℃)对催化剂结构以及氧化NO性能的影响。TPO结果表明催化剂活性随焙烧温度的升高先增后减,其中焙烧温度为550℃时... 采用溶胶凝胶法和浸渍法制备10%Mn/Al_2O_3-TiO_2催化剂,借助TPO、XRD、O_2-TPD、Raman、XPS等手段,考察焙烧温度(450~650℃)对催化剂结构以及氧化NO性能的影响。TPO结果表明催化剂活性随焙烧温度的升高先增后减,其中焙烧温度为550℃时催化剂活性最好。XPS结果显示随着焙烧温度的升高(450~550℃),催化剂表面Mn3+的含量逐渐升高,与催化剂活性的强弱成对应关系,并且催化剂晶格氧含量下降,而表面化学吸附氧从40.9%增加到64.8%。Raman分析显示550℃焙烧时,催化剂表面存在丰富的Mn_2O_3活性物种,并且O_2-TPD分析也表明随着焙烧温度的升高,晶格氧向表面化学吸附氧流动,提高了化学吸附态氧物种的含量。这些结果表明Mn_2O_3可能是NO氧化起主要作用的活性Mn物种,释放更多的表面化学吸附氧物种,将有助于促进NO的催化氧化。 展开更多
关键词 Al2O3-TiO2 Mn 焙烧温度 催化氧化 NO
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低温选择性催化还原脱硝Mn-Ce/TiO2催化剂的Pb中毒与再生研究 认领 引用 被引量：11
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作者 闫东杰 郭通 +1 位作者 玉亚 陈兆辉 《燃料化学学报》 CSCD 北大核心 2021年第1期113-120,共8页
考察了Pb对Mn-Ce/TiO2低温选择性催化还原(SCR)脱硝活性的影响,并对Pb中毒的催化剂进行了再生;结合氮吸附、SEM、XRD、FT-IR、H2-TPR和NH3-TPD等表征结果,研究了Mn-Ce/TiO2催化剂Pb中毒和再生活性恢复的原因。结果表明,Pb对Mn-Ce/TiO2... 考察了Pb对Mn-Ce/TiO2低温选择性催化还原(SCR)脱硝活性的影响,并对Pb中毒的催化剂进行了再生;结合氮吸附、SEM、XRD、FT-IR、H2-TPR和NH3-TPD等表征结果,研究了Mn-Ce/TiO2催化剂Pb中毒和再生活性恢复的原因。结果表明,Pb对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝活性有明显的抑制作用;当Pb的含量为11%时,Mn-Ce/TiO2催化剂在180℃下的脱硝效率从原来100%下降至44%。Pb在Mn-Ce/TiO2中的掺杂使得催化剂的比表面积以及活性组分Mn^4+和Ce^3+的含量降低,影响了氧化还原循环反应(Mn^4++Ce^3+↔Mn^3++Ce^4+)的进行;此外,Pb的加入破坏了催化剂的酸性位点,阻碍了催化剂对NH3的吸附和活化。经硝酸再生后的Mn-Ce/TiO2催化剂的脱硝活性几乎完全恢复,在80-150℃下其脱硝活性甚至超过新鲜未中毒的催化剂,其原因主要在于硝酸再生能恢复催化剂的氧化还原能力、增大比表面积、并形成新的酸位点。 展开更多
关键词 低温选择性催化还原脱硝 Mn-Ce/TiO2 Pb中毒 再生
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Ni,Co掺杂对Mn-Ce/TiO_2催化剂脱硝活性的影响 认领 引用 被引量：10
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作者 吴彦霞 梁海龙 +2 位作者 陈鑫 赵春林 唐婕 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2016年第3期321-325,共5页
以Ti O_2为载体,采用浸渍法制备Ni或Co掺杂的Mn-Ce/Ti O_2催化剂,用于烟气的选择性催化还原法低温脱硝。考察Ni或Co的掺加对Mn-Ce/Ti O_2催化剂活性的影响,并对各催化剂进行了BET,XRD,H_2-TPR,XPS表征。实验结果表明:在NO,NH_3,O_2的体... 以Ti O_2为载体,采用浸渍法制备Ni或Co掺杂的Mn-Ce/Ti O_2催化剂,用于烟气的选择性催化还原法低温脱硝。考察Ni或Co的掺加对Mn-Ce/Ti O_2催化剂活性的影响,并对各催化剂进行了BET,XRD,H_2-TPR,XPS表征。实验结果表明:在NO,NH_3,O_2的体积分数分别为6×10-4,6×10-4,6×10-2,空速为16 000 h-1的条件下,Mn-Ce/Ti O_2、Mn-Ce-Ni0.4/Ti O_2和Mn-Ce-Co0.2/Ti O_2催化剂的NO去除率在120℃时分别为38%,68%,74%,在150℃时分别为64%,92%,近100%,这表明掺加Ni或Co后Mn-Ce/Ti O_2催化剂的脱硝活性明显提高;在进气中加入体积分数为1×10-4的SO_2后,Mn-Ce/Ti O_2催化剂的NO去除率在300 min内从98.2%下降至57.2%,而Mn-CeCo0.2/Ti O_2和Mn-Ce-Ni0.4/Ti O_2催化剂的NO去除率分别为73.9%和69.8%,这表明Ni或Co的掺加有助于提高催化剂的抗硫性能。表征结果表明:Ni或Co的掺加基本不影响Mn和Ce在载体Ti O_2上的分散;Ce元素以Ce3+和Ce4+价态存在,且主要为Ce4+;催化剂的比表面积变化不大;Mn O_x与Ce O_x的结晶度降低,催化剂的氧化还原能力增强。 展开更多
关键词 低温脱硝 选择性催化还原 催化剂 Mn-Ce/TiO2 掺杂 镍 钴
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SO_2和H_2O对Y掺杂Mn/TiO_2选择性脱除NO的影响 认领 引用 被引量：3
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作者 刘晓肖 张舒乐 +2 位作者 钟秦 姚瑶 李小海 《化工进展》 CAS CSCD 北大核心 2012年第3期552-557,共6页
采用溶胶-凝胶法制备了Y掺杂的TiO2载体,负载硝酸锰构成了Y掺杂的Mn-Y/TiO2催化剂。考察了焙烧温度、空速对其催化还原NO性能的影响,并对催化剂的抗SO2、H2O毒化性能进行了考察。结果表明,催化剂的最佳焙烧温度为500℃,催化剂的活性随... 采用溶胶-凝胶法制备了Y掺杂的TiO2载体,负载硝酸锰构成了Y掺杂的Mn-Y/TiO2催化剂。考察了焙烧温度、空速对其催化还原NO性能的影响,并对催化剂的抗SO2、H2O毒化性能进行了考察。结果表明,催化剂的最佳焙烧温度为500℃,催化剂的活性随空速的降低而升高,XRD分析Y掺杂抑制了锐钛矿晶相的转移,有利于催化剂活性组分的分散,从而提高催化剂的活性。Mn-Y/TiO2的抗毒化性能优于Mn/TiO2,在反应温度180℃、空速14000 h-1、氧含量为3%、NO浓度600?L/L及NH3/NO为1的条件下,同时通入200 L/L SO2和4%H2O,NO转化率从非掺杂的Mn/TiO2的48.2%上升到57.6%,Y掺杂提高了催化剂的抗毒化能力;FTIR分析表明催化剂中毒是由于生成了铵的硫酸盐或者锰、钇的硫酸盐。 展开更多
关键词 选择性还原NO SO2和H2O 锰/二氧化钛 Y掺杂
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负载型Mn-Ce/TiO_2催化剂的制备及其低温脱硝活性 认领 引用 被引量：7
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作者 房晶瑞 吴彦霞 +1 位作者 雷本喜 汪澜 《环境工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2014年第2期636-640,共5页
以成型TiO2作为载体,通过浸渍法制备了Mn-Ce/TiO2低温SCR催化剂,并系统研究了制备方法、煅烧条件、活性组分担载量、Mn含量等参数对催化剂催化还原NO性能的影响。结果表明,煅烧温度的升高会促使活性组分结晶度的提高,从而引起催化活性... 以成型TiO2作为载体,通过浸渍法制备了Mn-Ce/TiO2低温SCR催化剂,并系统研究了制备方法、煅烧条件、活性组分担载量、Mn含量等参数对催化剂催化还原NO性能的影响。结果表明,煅烧温度的升高会促使活性组分结晶度的提高,从而引起催化活性的降低,在500℃和600℃下所得Mn-Ce/TiO2催化剂活性组分为无定型态,表现出较高的脱硝活性。活性组分担载量的增加有利于催化活性的提高。Mn含量对Mn-Ce/TiO2催化剂的活性有较大影响,当Mn/(Mn+Ce)摩尔比为40%和85%时,催化剂活性最高。 展开更多
关键词 负载型催化剂 低温SCR浸渍法 Mn—Ce TiO2 脱硝
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