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Electronic and geometric structure of the copper-ceria interface on Cu/CeO2 catalysts 认领 引用 被引量：8
1
作者 Yan Zhou Aling Chen +1 位作者 Jing Ning Wenjie Shen 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期928-937,共10页
The atomic structure of the active sites in Cu/CeO2 catalysts is intimately associated with the copper-ceria interaction. Both the shape of ceria and the loading of copper affect the chemical bonding of copper species... The atomic structure of the active sites in Cu/CeO2 catalysts is intimately associated with the copper-ceria interaction. Both the shape of ceria and the loading of copper affect the chemical bonding of copper species on ceria surfaces and the electronic and geometric character of the relevant interfaces. Nanostructured ceria, including particles(polyhedra), rods, and cubes, provides anchoring sites for the copper species. The atomic arrangements and chemical properties of the(111),(110) and(100) facets, preferentially exposed depending on the shape of ceria, govern the copper-ceria interactions and in turn determine their catalytic properties. Also, the metal loading significantly influences the dispersion of copper species on ceria with a specific shape, forming copper layers, clusters, and nanoparticles. Lower copper contents result in copper monolayers and/or bilayers while higher copper loadings lead to multi-layered clusters and faceted particles. The active sites are usually generated via interactions between the copper atoms in the metal species and the oxygen vacancies on ceria, which is closely linked to the number and density of surface oxygen vacancies dominated by the shape of ceria. 展开更多
关键词 Cu/CeO2 catalyst Ceria shape Oxygen vacancy Copper particle Copper-ceria interface Active site
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Mechanistic insight into N_2O formation during NO reduction by NH_3 over Pd/CeO_2 catalyst in the absence of O_2 认领 引用 被引量：10
2
作者 Liping Sheng Zhaoxia Ma +6 位作者 Shiyuan Chen Jinze Lou Chengye Li Songda Li Ze Zhang Yong Wang Hangsheng Yang 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第7期1070-1077,共8页
N2O is a major by-product emitted during low-temperature selective catalytic reduction of NO with NH3(NH3-SCR), which causes a series of serious environmental problems. A full understanding of the N2O formation mechan... N2O is a major by-product emitted during low-temperature selective catalytic reduction of NO with NH3(NH3-SCR), which causes a series of serious environmental problems. A full understanding of the N2O formation mechanism is essential to suppress the N2O emission during the low-temperature NH3-SCR, and requires an intensive study of this heterogeneous catalysis process. In this study, we investigated the reaction between NH3 and NO over a Pd/CeO2 catalyst in the absence of O2, using X-ray photoelectron spectroscopy, NH3-temperature-programmed desorption, NO-temperature-programmed desorption, and in-situ Fourier-transform infrared spectroscopy. Our results indicate that the N2O formation mechanism is reaction-temperature-dependent. At temperatures below 250 ℃, the dissociation of HON, which is produced from the reaction between surface H· adatoms and adsorbed NO, is the key process for N2O formation. At temperatures above 250 ℃,the reaction between NO and surface N·, which is produced by NO dissociation, is the only route for N2O formation, and the dissociation of NO is the rate-determining step. Under optimal reaction conditions, a high performance with nearly 100% NO conversion and 100% N2 selectivity could be achieved. These results provide important information to clarify the mechanism of N2O formation and possible suppression of N2 O emission during low-temperature NH3-SCR. 展开更多
关键词 N2O formation NO reduction Pd/CeO2 catalyst in-situ IR spectroscopy Mechanism
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甲醇在CeO_2担载Pd催化剂上分解机理的研究 认领 引用 被引量：20
3
作者 杨成 董庆年 +1 位作者 任杰 孙予罕 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS 北大核心 2002年第12期2329-2331,共3页
采用原位红外 ( in-situ FTIR)技术对甲醇在 Ce O2 和 Pd/ Ce O2 催化剂上的吸附和反应进行了研究 ,提出一个新的甲醇分解反应机理模型 .甲醇在 Ce O2 上容易吸附并结合其晶格氧生成甲酸盐物种 ,而甲醇分解的产物氢被 Pd活化后 ,溢流到 ... 采用原位红外 ( in-situ FTIR)技术对甲醇在 Ce O2 和 Pd/ Ce O2 催化剂上的吸附和反应进行了研究 ,提出一个新的甲醇分解反应机理模型 .甲醇在 Ce O2 上容易吸附并结合其晶格氧生成甲酸盐物种 ,而甲醇分解的产物氢被 Pd活化后 ,溢流到 Ce O2 上促进了甲酸盐物种的分解 .Cl- 的存在加强了 Pd/ Ce O2 催化剂与氢的相互作用 ,Pd和 Ce O2 通过对氢和氧物种的作用对甲醇分解反应的过程表现出协同效应 . 展开更多
关键词 CeO2担载Pd催化剂 分解机理 甲醇 钯 二氧化铈载体
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CeO_2-Y_2O_3涂层和负载型Pd催化剂催化燃烧VOCs(英文) 认领 引用 被引量：11
4
作者 金凌云 鲁继青 +2 位作者 罗孟飞 谢冠群 何迈 《物理化学学报》 SCIE CAS 北大核心 2007年第11期1691-1695,共5页
制备了一种粘附在堇青石蜂窝陶瓷载体上的CeO_2-Y_2O_3(CeY)复合氧化物新涂层.以二氧化铈和柠檬酸钇为前驱体,制备过程中无有害物质产生,对环境友好.CeY涂层和Pd/CeY催化剂通过SEM、EDX、XRF和Raman光谱等表征.结果表明,此涂层的粘结强... 制备了一种粘附在堇青石蜂窝陶瓷载体上的CeO_2-Y_2O_3(CeY)复合氧化物新涂层.以二氧化铈和柠檬酸钇为前驱体,制备过程中无有害物质产生,对环境友好.CeY涂层和Pd/CeY催化剂通过SEM、EDX、XRF和Raman光谱等表征.结果表明,此涂层的粘结强度高,对活性组分的吸附性能好,适合用来负载钯催化剂.Y_2O_3大部分进入了峰窝陶瓷的孔道内,CeO_2和Pd物种则富集在载体的表面.以CO、甲苯和乙酸乙酯的催化燃烧来评价Pd/CeY催化剂的性能,此催化剂具有较好的催化活性和热稳定性.500℃焙烧的催化剂,CO、甲苯和乙酸乙酯的T99(转化率99%以上所需的最低反应温度)分别为150、220和310℃;1050℃焙烧的催化剂,它们的T99分别为180、250和330℃.高温焙烧的催化剂,活性物种PdO的晶粒增大,这可能导致催化剂的活性下降. 展开更多
关键词 CeO2-Y2O3涂层 Pd催化剂 堇青石蜂窝陶瓷载体 催化燃烧
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Pd/CeO2催化水中溴酸盐的加氢还原研究 认领 引用 被引量：8
5
作者 周娟 陈欢 +3 位作者 李晓璐 万海勤 万玉秋 许昭怡 《中国环境科学》 CAS CSCD 北大核心 2011年第8期1274-1279,共6页
采用溶胶-凝胶法制备了CeO2载体,以浸渍法和沉积沉淀法制备了负载型催化剂Pd/CeO2.使用透射电镜(TEM)和Zeta电位仪对催化剂进行了表征.结果表明两种材料的等电点都在5.0左右;Pd颗粒在载体表面具有良好的分散性,且Pd负载量越高,Pd颗粒的... 采用溶胶-凝胶法制备了CeO2载体,以浸渍法和沉积沉淀法制备了负载型催化剂Pd/CeO2.使用透射电镜(TEM)和Zeta电位仪对催化剂进行了表征.结果表明两种材料的等电点都在5.0左右;Pd颗粒在载体表面具有良好的分散性,且Pd负载量越高,Pd颗粒的粒径越大.采用Pd/CeO2催化剂催化溴酸盐加氢还原,发现在溴酸盐初始浓度为0.39mmol/L时,采用沉积沉淀法和浸渍法合成的Pd/CeO2催化剂反应50min后对溴酸盐的去除率分别为100%和71%,表明使用沉积沉淀法合成的催化剂具有较高的催化活性.改变催化剂用量,溴酸盐的催化还原速率不受传质阻力的影响,反应过程符合Langmuir–Hinshelwood模型,即催化还原反应由溴酸盐在催化剂表面的吸附控制.增加Pd的负载量,溴酸盐的还原速率增大.溶液pH值较低时,有利于对溴酸盐的催化还原. 展开更多
关键词 Pd/CeO2 沉积沉淀法 催化加氢 溴酸盐还原
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Pd/CeO_2-Al_2O_3对烟气中多环芳烃的催化氧化性能研究 认领 引用 被引量：4
6
作者 崔星 石建稳 +3 位作者 何炽 张云峰 陈进生 陈少华 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2012年第11期2712-2717,共6页
采用浸渍法制备了不同负载量及不同钯铈比(Pd:Ce)的Pd/CeO2-Al2O3催化剂,并结合XRD、BET、SEM、O2-TPD和H2-TPR等方法对催化剂的性质进行了表征,研究了所制备的催化剂对燃煤烟气中多环芳烃(PAHs)的催化转化效率.XRD和SEM结果表明,Ce和Pd... 采用浸渍法制备了不同负载量及不同钯铈比(Pd:Ce)的Pd/CeO2-Al2O3催化剂,并结合XRD、BET、SEM、O2-TPD和H2-TPR等方法对催化剂的性质进行了表征,研究了所制备的催化剂对燃煤烟气中多环芳烃(PAHs)的催化转化效率.XRD和SEM结果表明,Ce和Pd在Al2O3表面呈高度分散状态,有利于PAHs的催化氧化.BET测试表明,Ce的引入改变了催化剂表面孔径结构,提高其比表面积.O2-TPD和H2-TPR测试表明,适当钯铈比条件下制备的催化剂有较强的储氧能力和活性.催化氧化实验结果表明,所制备的Pd/CeO2-Al2O3催化剂对PAHs具有较高的转化效率,其平均转化率均在80%以上,且PAHs的毒性当量显著降低,钯铈比对PAHs的催化氧化性能影响较大,当催化剂的钯铈比为1:1时,PAHs的转化率最高,可达90%以上. 展开更多
关键词 多环芳烃 Pd CeO2 催化氧化
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低负载量Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂用于低温催化氧化VOCs 认领 引用 被引量：6
7
作者 李思汉 张超 +2 位作者 吴辰亮 张荷丰 严新焕 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第8期827-833,共7页
采用直接吸附法制备了Pd负载量为0.03%(质量分数)的Pd/γ-Al2O3和Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂,并用于评价VOCs的催化氧化性能。通过X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附(BET)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR... 采用直接吸附法制备了Pd负载量为0.03%(质量分数)的Pd/γ-Al2O3和Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂,并用于评价VOCs的催化氧化性能。通过X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附(BET)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)等对催化剂的结构和表面性能进行了表征。结果表明,在VOCs体积分数为0.1%,空速(GHSV)为18000 mL/(g·h)条件下, Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂上甲苯、丙酮和乙酸乙酯实现98%转化率的温度分别为205、220和275℃,比Pd/γ-Al2O3分别降低了15、15和20℃,而且即使在较高的气体空速下, Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂仍能展现出优异的催化氧化性能,且具有很好的稳定性和选择性。氧化铈的加入对材料的物理化学性质和催化活性有一定的影响,其中Pd/CeO2/γ-Al2O3含有Ce^3+和高含量的PdO,活性物种主要以PdO形式均匀地分散在载体γ-Al2O3表面。另外, PdO与非化学计量的CeO2之间的金属-载体相互作用增强了Pd/CeO2/γ-Al2O3催化氧化性能。 展开更多
关键词 Pd/CeO2/γ-Al2O3 铈 甲苯 挥发性有机物 催化氧化
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Improved sulfur-resistant ability on CO oxidation of Pd/Ce0.75Zr0.25O_2 over Pd/CeO_2-TiO_2 and Pd/CeO_2 认领 引用 被引量：3
8
作者 沈美庆 林放 +2 位作者 魏光曦 王建强 朱少春 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2015年第1期56-61,共6页
The influence of sulfation on Pd/Ce0.75Zr0.25O2, Pd/Ce O2-Ti O2 and Pd/Ce O2 was investigated. Physical structure and chemical properties of different catalysts were characterized by N2 adsorption, X-ray diffraction（... The influence of sulfation on Pd/Ce0.75Zr0.25O2, Pd/Ce O2-Ti O2 and Pd/Ce O2 was investigated. Physical structure and chemical properties of different catalysts were characterized by N2 adsorption, X-ray diffraction（XRD）, CO chemisorption, X-ray photoelectron spectroscopy（XPS）, Fourier transform infrared spectroscopy（FT-IR） and X-ray fluorescence（XRF）. After 10 h SO2 sulfation, it was found that the decrement on CO oxidation catalytic activity was limited on Pd/Ce0.75Zr0.25O2 compared to Pd/Ce O2-Ti O2 and Pd/Ce O2. It demonstrated that Pd/Ce0.75Zr0.25O2 was more sulfur resistant compared to the other two catalysts. After sulfur exposure, catalyst texture was not much influenced as shown by N2 adsorption and XRD, and surface Pd atoms were poisoned indicated by CO chemisorption results. Pd/Ce0.75Zr0.25O2 and Pd/Ce O2-Ti O2 exhibited less sulfur accumulation compared to Pd/Ce O2 in the sulfation process. Furthermore, XPS results clarified that surface sulfur amount, especially surface sulfates amount on the sulfated catalysts was more crucial for the deactivation in sulfur containing environment. 展开更多
关键词 Pd/Ce0.75Zr0.25O2 Pd/CeO2-TiO2 diesel oxidation catalyst SO2 poison XPS rare earths
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复合沉淀剂制备的CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3材料及其负载的单Pd三效催化剂(英文) 认领 引用 被引量：6
9
作者 李红梅 兰丽 +4 位作者 陈山虎 刘达玉 王卫 龚茂初 陈耀强 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第7期1734-1746,共13页
采用了一种由氨水和碳酸铵组成的复合沉淀剂来制备CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3(CZA)复合氧化物。作为对比,分别采用氨水和碳酸铵为沉淀剂制备了另外两个CZA复合氧化物。系统地研究了各CZA材料在织构、结构、氧化还原性能、热老化行为之间的区别... 采用了一种由氨水和碳酸铵组成的复合沉淀剂来制备CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3(CZA)复合氧化物。作为对比,分别采用氨水和碳酸铵为沉淀剂制备了另外两个CZA复合氧化物。系统地研究了各CZA材料在织构、结构、氧化还原性能、热老化行为之间的区别,以及其负载的单Pd三效催化剂的催化性能。结果表明,不同的沉淀剂制得的材料中其CeO_2-ZrO_2(CZ)和Al_2O_3之间的相互作用不同。用氨水做沉淀剂时,得到的材料中CZ和Al_2O_3之间的相互作用很小,导致其热稳定性较差。在碳酸铵做沉淀剂的情况下,CZ和Al_2O_3之间具有很强的相互作用,可以提高材料的热稳定性,但同时,CZ固溶体的均一性被严重破坏,使得材料的氧化还原性能不理想。而复合沉淀剂的使用可以有效地平衡CZ和Al_2O3_之间的相互作用,导致得到的CZA材料具有优异的织构、结构性能及良好的热稳定性。因此,其负载的单Pd催化剂表现出最为优异的氧化还原性能和三效催化活性。 展开更多
关键词 CeO2-ZrO2-Al2O3复合氧化物 复合沉淀剂 单Pd三效催化剂 相互作用 热稳定性
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Al2O3 supported hybrid Pd-CeO2 colloidal spheres and its enhanced catalytic performances for methane combustion 认领 引用 被引量：2
10
作者 Xinwei Yang Chenhao Du +4 位作者 Yanglong Guo Yun Guo Li Wang Yunsong Wang Wangcheng Zhan 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2019年第7期714-719,共6页
Fabrication of novel nano-catalyst with improved activity and stability has been a hot topic in heterogeneous catalysis. Herein a novel approach was designed to synthesize Pd-CeO2 colloidal assembled spheres(CASs) in ... Fabrication of novel nano-catalyst with improved activity and stability has been a hot topic in heterogeneous catalysis. Herein a novel approach was designed to synthesize Pd-CeO2 colloidal assembled spheres(CASs) in one-pot fashion. The Pd clusters were encompassed by the CeO2 nanocrystals with a high dispersity. Based on this hybrid structure, the Pd/ceria interface area can be greatly improved. After Pd-CeO2 CASs was supported on γ-Al2O3, its catalytic activity for CH4 combustion was evaluated. The result shows that Al2O3 supported Pd-CeO2 CASs exhibits an improved catalytic activity and stability,compared to the Pd/CeO2 catalyst prepared by impregnation method. The results of several characterization techniques indicate that the enhanced catalytic activity of Al2O3 supported Pd-CeO2 CASs can be attributed to the more interfacial Pd-O-Ce species and the more surface active oxygen species. 展开更多
关键词 CeO2 Interface area Methane combustion Stability Rare earths
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CeO_2和Pd在Ni/γ-Al_2O_3催化剂中的助剂作用 认领 引用 被引量：17
11
作者 杨咏来 徐恒泳 李文钊 《物理化学学报》 SCIE CAS 北大核心 2002年第4期321-325,共5页
采用脉冲微反技术研究了添加n型半导体氧化物CeO2及贵金属Pd对Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭反应性能的影响,并运用BET、TPR、CO2-TPSR及氢吸附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,n型半导体氧化物CeO2的添加可以降低Ni/γ-Al2O3... 采用脉冲微反技术研究了添加n型半导体氧化物CeO2及贵金属Pd对Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭反应性能的影响,并运用BET、TPR、CO2-TPSR及氢吸附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,n型半导体氧化物CeO2的添加可以降低Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4裂解积炭活性,提高CO2消炭活性,添加少量贵金属Pd可以进一步改变载体Al2O3、助剂CeO2和活性组分Ni之间的相互作用,从而改善Ni/γ-Al2O3催化剂的抗积炭性能.通过Ni-Ce-Pd/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭模型对上述作用机制作出了新的解释. 展开更多
关键词 CeO2 贵金属Pd Ni/-γ-Al2O3催化剂 助剂 CH4 积炭 CO2 消炭 甲烷 二氧化碳 镍催化剂 二氧化铈 钯 催化重整
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氧化还原预处理对一氧化碳低温氧化Pd/CeO_2TiO_2催化剂性能的影响 认领 引用 被引量：6
12
作者 朱华青 秦张峰 王建国 《燃料化学学报》 北大核心 2004年第6期729-733,共5页
研究了氧化还原预处理对溶胶 凝胶法制备的CeO2 TiO2复合氧化物负载Pd催化剂上CO低温氧化性能的影响,并对催化剂的稳定性进行了考察。H2 TPR结果表明,83℃的耗氢峰是PdO和载体中CeO2共同还原的结果,高温还原后Pd与载体之间相互作用加强... 研究了氧化还原预处理对溶胶 凝胶法制备的CeO2 TiO2复合氧化物负载Pd催化剂上CO低温氧化性能的影响,并对催化剂的稳定性进行了考察。H2 TPR结果表明,83℃的耗氢峰是PdO和载体中CeO2共同还原的结果,高温还原后Pd与载体之间相互作用加强。经高温氧化(500℃)低温还原(150℃)预处理的催化剂CO低温氧化活性最好,在反应气组成为0.5%CO+1.6%O2+6.0%N2+Ar,空速为30000mL·g-1·h-1,程序升温反应显示CO完全转化温度为48℃,这种预处理方式能够形成适宜的载体与金属间相互作用。稳定性实验在室温下进行,反应气组成为0.6%CO+14.7%O2+55.3%N2+Ar,Pd CeO2 TiO2催化剂具有较好的低温反应稳定性,100%CO转化率可持续12h。 展开更多
关键词 一氧化碳 低温氧化 Pd催化剂 CeO2-TiO2复合氧化物 溶胶-凝胶
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花状3D纳米Pd/CeO_2催化剂的制备及其性能研究 认领 引用 被引量：2
13
作者 展宗城 宋丽云 何洪 《合成化学》 CAS CSCD 北大核心 2013年第4期393-399,共7页
以PdCl2为前驱体,十六烷基三甲基溴化铵为保护剂,用超声波膜扩散法制备了Pd纳米粒子溶胶(E,Pd负载量1.0 wt%)。采用水热法制备了3D纳米花状Pd/CeO2催化剂(F),其结构,形貌和物理化学性能经XRD,SEM和N2吸附-脱附表征。考察了晶化时间对F... 以PdCl2为前驱体,十六烷基三甲基溴化铵为保护剂,用超声波膜扩散法制备了Pd纳米粒子溶胶(E,Pd负载量1.0 wt%)。采用水热法制备了3D纳米花状Pd/CeO2催化剂(F),其结构,形貌和物理化学性能经XRD,SEM和N2吸附-脱附表征。考察了晶化时间对F形貌和晶型的影响。结果表明,晶化时间72 h制备的F72具有较高的比表面积(108 m2·g-1)和较大的孔体积(0.11 cm3·g-1);晶化时间48 h制备的F48呈现花状形貌,由大量厚度(20 nm～30 nm)均匀的纳米单元自组装而成。 展开更多
关键词 超声波膜扩散法 Pd纳米粒子 花状Pd CeO2催化剂 制备
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CeO_2助剂对Au、Pd/LaMnO_3催化剂上丙烷还原NO性能的影响 认领 引用 被引量：1
14
作者 刘凤祥 贾美林 +1 位作者 照日格图 郭金玲 《内蒙古师范大学学报（自然科学汉文版）》 北大核心 2012年第1期81-85,共5页
采用溶胶-凝胶法(Sol-gel法)制备载体LaMnO3,并以沉积-沉淀法(DP法)制备Au/LaMnO3、Pd/LaMnO3、Au-Pd/LaMnO3以及Au-Pd-CeO2/LaMnO3系列催化剂,对催化剂进行XRD表征.以丙烷催化还原NO作为探针反应,考察催化剂的催化性能.结果表明,Au-Pd-... 采用溶胶-凝胶法(Sol-gel法)制备载体LaMnO3,并以沉积-沉淀法(DP法)制备Au/LaMnO3、Pd/LaMnO3、Au-Pd/LaMnO3以及Au-Pd-CeO2/LaMnO3系列催化剂,对催化剂进行XRD表征.以丙烷催化还原NO作为探针反应,考察催化剂的催化性能.结果表明,Au-Pd-CeO2/LaMnO3具有较好的低温活性,在反应温度为200℃的条件下,NO的转化率达到40%. 展开更多
关键词 Au催化剂 Pd催化剂 丙烷还原NO LaMnO3 CeO2助剂
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Catalytic kinetics of dimethyl ether one-step synthesis over CeO_2–CaO–Pd/HZSM-5 catalyst in sulfur-containing syngas process 认领 引用 被引量：1
15
作者 Ruizhi Chu Wenxin Hou +4 位作者 Xianliang Meng Tingting Xu Zhenyong Miao Guoguang Wu Lei Bai 《Chinese Journal of Chemical Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2016年第12期1735-1741,共7页
CeO_2–CaO–Pd/HZSM-5 catalyst was prepared for the dimethyl ether(DME) one-step synthesis in a continuous fixed-bed micro-reactor from the sulfur-containing syngas. The catalytic stability over hybrid catalyst of Ce... CeO_2–CaO–Pd/HZSM-5 catalyst was prepared for the dimethyl ether(DME) one-step synthesis in a continuous fixed-bed micro-reactor from the sulfur-containing syngas. The catalytic stability over hybrid catalyst of CeO_2–CaO–Pd/HZSM-5 was investigated to ensure that the kinetics experimental results were not significantly influenced by induction period and catalytic deactivation. A large number of kinetic data points(40 sets) were obtained over a range of temperature(240–300 °C), pressure(3–4 MPa), gas hourly space velocity(GHSV)(2000–3000 L·kg-1·h-1) and H_2/CO mole ratio(2–3). Kinetic model for the methanol synthesis reaction and the dehydration of methanol were obtained separately according to reaction mechanism and Langmuir–Hinshelwood mechanism. Regression parameters were investigated by the method combining the simplex method and Runge–Kutta method. The model calculations were in appropriate accordance with the experimental data. 展开更多
关键词 CeO_2–CaO –Pd/HZSM-5 catalyst DME One-step synthesis Catalytic kinetics Sulfur-containing syngas
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Pd/CeO2湿法构筑及催化甲酸盐、乙醇电氧化研究 认领 引用
16
作者 王建设 闫杰杰 +3 位作者 张冲 席靖宇 赵建宏 宋成盈 《郑州大学学报（工学版）》 CAS 北大核心 2020年第6期85-91,共7页
界面在电催化领域发挥着重要作用,为探索简易廉价的界面构筑方法,尝试用湿化学法制备催化剂,利用Sn(OH)2的还原作用沉积Pd,利用OH-对Ce^3+富集实现CeO2在表面沉积,从而构筑Pd/CeO2界面,并经能量色散X射线谱和X射线光电子能谱证实。电化... 界面在电催化领域发挥着重要作用,为探索简易廉价的界面构筑方法,尝试用湿化学法制备催化剂,利用Sn(OH)2的还原作用沉积Pd,利用OH-对Ce^3+富集实现CeO2在表面沉积,从而构筑Pd/CeO2界面,并经能量色散X射线谱和X射线光电子能谱证实。电化学结果表明,CeO2与Pd形成界面且不影响Pd的电化学活性面积,说明导电性差的金属氧化物也可通过本方法与贵金属构筑界面。利用循环伏安法和计时电流法进一步比较了Pd/CeO2和Pd/SnO2两类界面对甲酸盐和乙醇电氧化催化行为。结果表明,Pd/CeO2比Pd/SnO2活性更高,原因或为Pd/CeO2界面可抑制CO类中毒产物吸附。所提供界面构筑方法拓展了导电性差的金属氧化物在电催化领域的应用。 展开更多
关键词 湿化学法制备 界面构筑 Pd/CeO2 Pd/SnO2 甲酸盐电氧化 乙醇电氧化
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GRR制备Pd-CeO_2/Au/CNTs甲酸盐电氧化催化剂:高金属利用率及抗中毒性能 认领 引用
17
作者 王建设 马云 +3 位作者 程相林 赵建宏 宋成盈 王留成 《新能源进展》 2018年第4期261-266,共6页
为提高贵金属Pd的利用率,通过Cu欠电位沉积及Cu-Pd置换反应制备了具有单原子层Pd的Pd-Au/CNTs催化剂,并进一步引入CeO_2制得Pd-CeO_2/Au/CNTs催化剂。与Pd-Au/CNTs相比,Pd-CeO_2/Au/CNTs在保证高活性的同时,抗中毒性能显著提升,在Au表... 为提高贵金属Pd的利用率,通过Cu欠电位沉积及Cu-Pd置换反应制备了具有单原子层Pd的Pd-Au/CNTs催化剂,并进一步引入CeO_2制得Pd-CeO_2/Au/CNTs催化剂。与Pd-Au/CNTs相比,Pd-CeO_2/Au/CNTs在保证高活性的同时,抗中毒性能显著提升,在Au表面构建单层Pd并与CeO_2形成界面同时提高了Pd的利用率及抗毒性。 展开更多
关键词 Pd催化剂 利用率 抗中毒性 CeO2
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Pd及其含量对Au/CeO_2催化剂甲醇部分氧化制氢性能的影响 认领 引用
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作者 陈清波 罗来涛 《南昌大学学报（理科版）》 CAS 北大核心 2009年第5期460-464,共5页
采用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)保护乙醇还原法制备了不同Pd含量的Au-Pd/CeO2催化剂,考察了Pd及其含量对Au/CeO2催化剂甲醇部分氧化制氢反应性能的影响,并运用XRD、TPR、CH3OH-TPD和H2-TPD等技术对催化剂进行了表征。结果表明,Pd的加入提高了A... 采用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)保护乙醇还原法制备了不同Pd含量的Au-Pd/CeO2催化剂,考察了Pd及其含量对Au/CeO2催化剂甲醇部分氧化制氢反应性能的影响,并运用XRD、TPR、CH3OH-TPD和H2-TPD等技术对催化剂进行了表征。结果表明,Pd的加入提高了Au/CeO2催化剂的活性和氢气选择性,当Au/Pd摩尔比为6:4时催化剂活性和氢气选择性最佳,623 K甲醇的转化率和氢气选择性分别达到99.0%和40.4%。 展开更多
关键词 Pd含量 Au-Pd/CeO2催化剂 甲醇部分氧化 制氢
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CO catalytic oxidation over Pd/CeO2 with different chemical states of Pd 认领 引用 被引量：6
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作者 Guo-Feng Zhou Jian Ma +2 位作者 Shan Bai Li Wang Yun Guo 《Rare Metals》 SCIE EI CAS CSCD 2020年第7期800-805,共6页
Three Pd/CeO2 catalysts were,respectively,prepared by reduction-deposition and impregnation method(IMP)to investigate the effect of chemical state of Pd on CO oxidation.Two kinds of surface Pd species,namely PdO and P... Three Pd/CeO2 catalysts were,respectively,prepared by reduction-deposition and impregnation method(IMP)to investigate the effect of chemical state of Pd on CO oxidation.Two kinds of surface Pd species,namely PdO and Pdδ+(2<δ≤4)in PdxCe1-xO2,were identified in all Pd/CeO2 samples although their relative ratios in each sample were different.Surface PdxCe1-xO2 species were found to be very active for CO oxidation,and it could act as a channel by which active oxygen species can be transferred from CeO2 to Pd species for CO oxidation.Our results reveal that the preparation method can severely influence the chemical state of Pd which can further determine the activity for CO oxidation. 展开更多
关键词 Supported Pd catalyst CeO2 Chemical state of Pd CO oxidation
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CeO_2^-MO_x(M=La3+,Ca2+)改性Pd/γ-Al_2O_3催化甲烷燃烧性能(英文) 认领 引用 被引量：11
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作者 肖利华 孙鲲鹏 徐贤伦 《物理化学学报》 SCIE CAS 北大核心 2008年第11期2108-2113,共6页
采用沉积-沉淀法制备了固溶体CeO2-MOx(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂,利用XRD、Raman和XPS对催化剂进行了表征.结果表明,金属(M)离子进入CeO2的晶格,形成CeO2-MOx固溶体,Raman谱上463cm-1处对应于Ce—O键的F2g对称伸缩振动强度... 采用沉积-沉淀法制备了固溶体CeO2-MOx(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂,利用XRD、Raman和XPS对催化剂进行了表征.结果表明,金属(M)离子进入CeO2的晶格,形成CeO2-MOx固溶体,Raman谱上463cm-1处对应于Ce—O键的F2g对称伸缩振动强度降低.其中,样品Pd/γ-Al2O3-CeO2-CaO在615cm-1处出现一小峰,样品Pd/γ-Al2O3-CeO2-La2O3在320cm-1处出现的肩峰,都表明固溶体CeO2-MOx的形成使O2-亚晶格结构对称性降低.XPS分析表明,固溶体改性的Pd/γ-Al2O3催化剂中Pd的3d5/2结合能比正常价态的PdO的结合能高出0.5-0.6eV,形成了一种高度离子化的,与载体具有强相互作用的Pd物种.催化甲烷燃烧实验证明,固溶体CeO2-MOx(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂的低温活性和稳定性均高于未经改性的Pd/γ-Al2O3催化剂和仅用CeO2改性的Pd/γ-Al2O3催化剂,在空速为50000h-1时,可使1%CH4-99%空气(体积分数)混合气中甲烷的10%转化温度降至254℃,转化率100%时的转化温度降至340℃. 展开更多
关键词 CeO2-MOx固溶体 Pd/γ-Al2O3催化剂 甲烷催化燃烧 XRD Raman XPS
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